膜接触电催化臭氧氧化工艺构建
膜接触臭氧氧化 (MCO) 工艺以疏水膜为臭氧提供丰富的气液接触界面，具有较高臭氧传质效率。然而，MCO 工艺以臭氧直接氧化为主，对废水中有机污染物的去除有较强的选择性，氧化能力有待提高。通过电催化疏水膜 将 MCO 工艺与电化学技术相结合，构建了新型的膜接触电催化臭氧氧 化 (ECMCO) 工艺。
ECMCO 工艺以高级氧化过程为主，对水中硝基苯的去除效率明显增强，同步提高了臭氧传质效率和体系的氧化能力。ECMCO 工艺对酒厂废水的生化出水进行深度处理后，水中 COD 降至 50 mg·L−1 以下，色度完全脱除，总运行能耗明显低于 MCO 和 MCO+H2O2 工艺。针对臭氧工艺在水处理应用中传质效率低、矿化能力差、运行能耗高的问题，ECMCO 技术提供了可行的解决方案，有较好的研究价值和应用前景。
打开电源，关闭臭氧发生器，此时气室内为纯氧气，考察电解作用对硝基苯的去除效果；关闭电源，打开臭氧发生器，此时气室内为氧气和臭氧的混合气体，设定臭氧浓度 40 mg·L−1，考察MCO 工艺对硝基苯的去除效果；同时打开电源和臭氧发生器，考察 ECMCO 工艺对硝基苯的去除效果。ECMCO、MCO 和电解过程对硝基苯的去除率分别为 82.7%、35.6% 和 26.5%(见图 1)。
硝基苯与臭氧反应速率较慢，反应速率常数仅为 (0.09 ± 0.02) L·(mol·s)−1[15]，故臭氧直接氧化对硝基苯的去除效果不佳，MCO 工艺对硝基苯去除率较低。电解过程对硝基苯的去除主要为阳极氧化作用，去除率更低。而 ECMCO 工艺对硝基苯的去除率明显提高，并且超过 MCO 和电解两者对硝基苯去除率之和，这说明 ECMCO 工艺处理功效并不是 MCO 与电解工艺的简单叠加。
考察了 ECMCO 工艺体系中 H2O2 的变化情况，结果如图 2 所示。
当气室中通入氮气时，液相中 H2O2 含量非常少；当气室中通入氧气时，液相中 H2O2 浓度急剧升高，可达 24.4 mg·L−1。这说明气室中的氧气通过疏水层扩散至电催化层，并以 2 电子途径还原为 H2O2(式 (1))。当气室中通入氧气和臭氧的混合气体时，液相中 H2O2 含量明显下降，并且 H2O2 浓度随臭氧浓度升高而降低。这说明臭氧已通过电催化疏水膜的疏水层扩散进入液相，并在电催化层内消耗了大量的 H2O2。此外，实验还通过 ESR 检测到了ECMCO 体系中·OH 的存在 (见图 3)。
以上结果表明，ECMCO 工艺中氧气和臭氧已通过电催化疏水膜的疏水层扩散进入电催化层，氧气得电子原位生成 H2O2，H2O2 催化臭氧分解产生·OH。·OH 与硝基苯反应速率较快，反应速率常 数 为 2.2 × 108 L·(mol·s)−1[15]， 因 此 ECMCCO工艺对硝基苯的去除效果明显提升。
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